退職時に保険証を返納するよう会社担当者から説明を受けましたが、本人と妻の保険証は返納できる状態ですが、大学生である長男の保険証だけが揃ってません。家族全員分が揃ってから返納した方が良いのですか？

家族全員分を揃えて返納いただくことが基本ですが、ご質問の場合には、本人と妻の保険証だけを先に返納いただき、後日、長男の保険証を返納してください。
なお、万が一、保険証を探しても見当たらない場合には、保険証に替えて「健康保険被保険者証滅失届」を提出してください。